Erratum; Precise control of Si(001) initial oxidation by translational kinetic energy of O molecules

寺岡 有殿; 吉越 章隆

Japanese Journal of Applied Physics, 54(3), P. 039204_1, 2015/03

https://doi.org/10.7567/JJAP.54.039204

We have performed experiments on surface chemical reactions using a supersonic O molecular beam and O gas. Translational kinetic energy values of the O molecules have been estimated by calculations. We have noticed a mistake in the calculations. We had calculated the translational kinetic energy with gas constant = 1.13410 eV/K. However, = 8.61710 eV/K is correct. Consequently, the correct translational kinetic energy values can be obtained by multiplying those in the published article by a factor of 0.76. Even if they are corrected, conclusions and the points of arguments are as they are except the translational kinetic energy values themselves.

Erratum; SiO mass spectrometry and Si-2p photoemission spectroscopy for the study of oxidation reaction dynamics of Si(001) surface by supersonic O molecular beams under 1000 K

寺岡 有殿; 吉越 章隆; 盛谷 浩右*

Japanese Journal of Applied Physics, 54(3), P. 039202_1, 2015/03

https://doi.org/10.7567/JJAP.54.039202

We have performed experiments on surface chemical reactions using a supersonic O molecular beam. Translational kinetic energy values of the supersonic O molecular beams have been estimated by calculations. We have noticed a mistake in the calculations. We had calculated the translational kinetic energy with gas constant = 1.13410 eV/K. However, = 8.61710 eV/K is correct. Consequently, the correct translational kinetic energy values can be obtained by multiplying those in the published article by a factor of 0.76. Even if they are corrected, conclusions and the points of arguments are as they are except the translational kinetic energy values themselves.

Erratum to "In-situ Si-2p core-level spectroscopy using synchrotron radiation for initial oxidation on Si(001) surfaces induced by translational kinetic energy of O molecules"

寺岡 有殿; 吉越 章隆

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 40(1), P. 85, 2015/03

http://doi.org/10.14723/tmrsj.40.85

We have performed experiments on surface chemical reactions using a supersonic O molecular beam. Translational kinetic energy values of the supersonic O molecular beams have been estimated by calculations. We have noticed a mistake in the calculations. We had calculated the translational kinetic energy with gas constant R = 1.13410 eV/K. However, R = 8.61710 eV/K is correct. Consequently, the correct translational kinetic energy values can be obtained by multiplying those in the published article by a factor of 0.76. Even if they are corrected, conclusions and the points of arguments are as they are except the translational kinetic energy values themselves.

Adsorption of oxygen on Si(001) surfaces studied by reflection high-energy positron diffraction

林 和彦; 河裾 厚男; 一宮 彪彦

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 4, p.510 - 513, 2006/05

https://doi.org/10.1380/ejssnt.2006.510

Si(001)表面上の酸素吸着の初期過程は未だに不明な点が多い。特に酸素原子の吸着位置について実験的に詳細に調べた研究は少ない。そこで、本研究では、110KにおけるSi(001)表面上の酸素の吸着位置を、最表面の構造に敏感な反射高速陽電子回折(RHEPD)を用いて調べた。まず、110KのSi(001)表面に酸素分子ガスを吸着した時の、全反射の鏡面反射強度の変化を調べた。鏡面反射強度は、酸素の暴露量とともに減少し、約4Lで一定値になった。次に、110KのSi(001)表面に酸素分子ガスを0.1L, 1.2L, 4.1L暴露した後、RHEPDの鏡面反射強度の視斜角依存性(ロッキング曲線)を測定した。酸素の暴露量が増えると、全反射と004ブラック反射のピーク強度が減少した。この実験結果を、動力学的回折理論を用いて解析した。その結果、酸素は最表面及びダイマーのバックボンド位置に存在することが明らかになった。酸素が最表面に位置する結果は、陽電子消滅励起オージェ電子分光法による実験の報告と一致している。また、ダイマーのバックボンド位置に存在する結果は、光電子分光法による実験の報告と一致している。

Reflection high-energy positron diffraction study of a Si(001) surface

林 和彦; 深谷 有喜; 河裾 厚男; 一宮 彪彦

Applied Surface Science, 244(1-4), p.145 - 148, 2005/05

https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2004.09.133

反射高速陽電子回折(RHEPD)では全反射が観察される。全反射領域では、陽電子の物質への進入深さが浅いため、回折された陽電子は表面の情報のみを持つ。RHEPDを用いることで、最表面原子位置や表面デバイ温度を正確に決定することが可能となる。本研究では、RHEPDのこのような特徴を生かし、Si(001)清浄表面の構造を調べる。Si(001)表面は200K以下で、21構造からc(42)構造に相変化することが知られている。そこで、RHEPDパターン強度分布を相転移温度前後で比較した。室温において、全反射回折の起こる条件でパターンを観測した結果、(0,0), (-1/2,0), (-1,0), (-3/2,0), (-2,0)スポットを確認した。試料を150K以下に冷却すると、(0,0)スポットの強度は強くなり、(-1/2,0), (-1,0), (-3/2,0), (-2,0)スポットの強度は弱くなった。これは、表面構造が21からc(42)に変化したためであると考えられる。原子構造を決定するために、室温と150Kにおいて鏡面反射スポットの視射角依存性を測定した。現在、動力学的回折理論に基づいた計算を行い、原子位置の決定を行っている。

Real-time monitoring of oxidation processes on the Si(001) surface using O gas under 1000 K by synchrotron radiation photoemission spectroscopy

吉越 章隆; 盛谷 浩右; 寺岡 有殿

Surface Science, 566-568(Part.2), p.1124 - 1129, 2004/09

https://doi.org/10.1016/j.susc.2004.06.069

Si(001)表面初期酸化は、超LSIのMOSトランジスター製造技術として重要であるばかりでなく、表面化学としても大変興味深い反応系である。これまでの研究から表面温度が、1000K以下では、酸化反応がpassive酸化領域とSiO脱離を伴う2次元島状酸化領域に分けることが知られている。これまでの研究は、表面吸着酸素量の時間変化、いわゆる反応速度論に基づいた議論がほとんどであり、吸着状態つまりSiの酸化状態と成長モードの関係がわからなかった。本報告では、SPring-8の軟X線ビームラインBL23SUに設置したSUREAC2000を用いて、高輝度放射光によるリアルタイム光電子分光観察によりこれらの情報を得たので報告する。実験の結果、2次元島状成長領域では、酸化初期からSiが明瞭に観察され、SiO形成が反応初期に形成されていることがわかった。

超音速酸素分子線を用いたSi(001)表面の高温酸化過程における化学反応ダイナミクス

寺岡 有殿; 吉越 章隆; 盛谷 浩右

真空, 47(4), p.301 - 307, 2004/04

https://doi.org/10.3131/jvsj.47.301

Si(001)と酸素分子の高温における酸化反応の並進運動エネルギー効果について最近の研究成果を解説する。SiO分子の脱離収率の温度依存性,酸素の吸着曲線、及びシリコンの化学結合状態が並進運動エネルギーで変化することを述べる。酸化膜形成とSiO脱離が共存する化学反応過程に対する並進運動エネルギーの効果を議論する。

超高真空中におけるSi(001)表面へのCHClの化学吸着

今中 壮一*; 岡田 美智雄*; 笠井 俊夫*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆

JAERI-Tech 2003-066, 36 Pages, 2003/08

JAERI-Tech-2003-066.pdf:7.13MB

Si(001)表面と有機分子との反応は、LSI, 分子素子, センサー, 非線形光学材料, 触媒, コーティングや防腐食など非常に幅広い応用が期待されていることから、多くの研究がなされている。なかでも、CHClの解離吸着反応は、ダイヤモンド薄膜やシリコンカーバイド薄膜の生成に関して重要となる。解離吸着のメカニズムを完全に解明するうえでは衝突CHClの分子配向を制御した研究が必要となってくる。その基礎研究として、超高真空下における清浄なSi(001)表面へのCHClの吸着の様子を走査型トンネル顕微鏡(STM)を用いて観察した。その結果、Si(001)表面上へのCHClの解離吸着は、CHCl(g)CH(a)+Cl(a), CHCl(g)CH(a)+Cl(g)の2つの経路を経由することがわかった。

Real-time observation of initial stage on Si(001) oxidation studied by O-1s photoemission spectroscopy using synchrotron radiation

吉越 章隆; 盛谷 浩右; 寺岡 有殿

Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 42(7B), p.4676 - 4679, 2003/07

https://doi.org/10.1143/JJAP.42.4676

Si(001)表面のOガスによる熱酸化は、表面科学の基礎的理解として興味深い反応系であり、SiO/Si(001)界面形成という応用上も重要である。これまでの実時間光電子分光実験は、ある一つ固定したエネルギーの光電子ピークに注目して、その強度の時間変化が調べられてきた。そこでわれわれは、110PaのOガスにおけるSi(001)表面の熱酸化初期状態の時間変化を、O-1s光電子スペクトルをリアルタイムで測定することにより調べた。実験は、SPring-8の軟X線ビームラインBL23SUに設置した表面反応分析装置(SUREAC2000)により行った。基板温度855K及び955KにおけるO-1s光電子スペクトルの面積強度の時間変化を、速度論で解析したところ、855Kにおいては単純なLangmuirタイプ及び955Kにおいてはautocatalytic反応モデルで説明できることが分かった。

Real-time monitoring of initial thermal oxidation on Si(001) surfaces by synchrotron radiation photoemission spectroscopy

吉越 章隆; 盛谷 浩右; 寺岡 有殿

Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 42(6B), p.3976 - 3982, 2003/06

https://doi.org/10.1143/JJAP.42.3976

Si(001)表面の熱酸化過程は、MOSFETのゲート絶縁膜形成において重要な反応系であり、ULSIの微細化により、酸化膜厚を数nmまで制御することが、ますます重要になっている。Oガス圧を110Pa,表面温度を870Kから1120Kと変えたときの酸化反応を放射光Si2p及びO1s光電子分光法を用いて調べた。酸素吸着量の時間発展とその際のSi酸化状態の関係が明らかとなった。酸素吸着量の時間変化は、表面温度によりLangmuirタイプと自己触媒反応モデルという反応速度論に基づいた吸着特性で説明ができることがわかった。一方、Si2p光電子スペクトルから、この2つの酸化モデルにおけるSiの酸化状態の時間発展において、反応初期にSiの構造が観測されないことが明らかとなった。固定したエネルギーで光電子強度を測定したこれまでの研究では明らかにできなかった情報を、今回、リアルタイム光電子分光測定により初めて明らかにすることができた。